8-12 July 2019
Cité des Congrès
Europe/Paris timezone

Stabilité des fluorures de protactinium en solution acide : étude par Dynamique Moléculaire Quantique

11 Jul 2019, 10:15
15m
Salle I (Cité des Congrès)

Salle I

Cité des Congrès

Speaker

Bruno Siberchicot (CEA – DAM – Ile-de-France)

Description

La recherche en radiochimie fondamentale est principalement axée sur l’interaction dans l’environnement des radionucléides avec les ligands présents. Ces travaux conduisent à étudier les interactions entre actinides et ligands, afin de déterminer des données thermodynamiques et structurales des complexes formés. L’aspect simulation numérique est indispensable pour la confrontation avec l’expérience. L’avantage de calculs en température sur les simulations moléculaires standard à 0K est la possibilité de laisser évoluer naturellement un système vers sa structure d’équilibre et d’avoir accès de manière ab initio à sa géométrie et à son hydratation par exemple. Situé entre le thorium et l’uranium, le protactinium présente un seul degré d’oxydation stable en solution : Pa5+. En milieu fluorhydrique acide (10-3 M à 6-8 M) le protactinium forme l’anion PaF72- qui est l’espèce prédominante mais à de plus hautes concentrations PaF83- peut être observé. A faibles concentrations un grand nombre d’ions fluoro ou oxo-fluoro et d’hydroxydes sont attendus avec des stabilités plus ou moins grandes: PaF94-, PaF83-, PaF72-, PaF6, PaF5, PaF4+, PaOF52-, PaOF4-1, PaOF3, PaOF2+, PaO2F, PaO3F2-, PaO4F4-, PaO5F6-. Des calculs réalisés à OK à l’aide du code de structure électronique ABINIT ont permis de déterminer la géométrie de ces ions en phase gaz ainsi que leur enthalpie de dissociation ce qui a permis d’exclure PaF9 et PaO5F instables.

Choix de session parallèle 5.2 La radio-chimie théorique aux interfaces physique/chimie et théorie/expérience

Primary authors

Bruno Siberchicot (CEA – DAM – Ile-de-France) Jean Aupiais (CEA – DAM – Ile-de-France) C. Le Naour (Université de Paris-Sud, Institut de Physique Nucléaire, F-391406 Orsay, France)

Presentation Materials